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北京时间2023年8月10日，西湖大学工学院师恩政课题组最新研究工作以“Phase-pure 2D tin halide perovskite thin flakes for stable lasing”为题发表于Science Advances。 论文链接：https://doi.org/10.1126/sciadv.adh0517
二维范德华层状半导体材料，如过渡金属二硫化物和黑磷，近年来在光学、电子学和光电子学等领域得到了广泛应用。相较于其他材料，它们具有易于机械剥离成薄片的特性，能够精确控制在亚纳米级的厚度，并且形成没有悬挂键的超平整表面。作为一类新兴的范德华半导体材料，二维Ruddlesden-Popper（RP）相卤素钙钛矿L2An-1MnX3n+1（L：大型有机阳离子，A：小型有机阳离子，M：二价金属阳离子，X：卤化物，n：单层二维卤素钙钛矿中沿平面外方向的金属卤化物八面体的层数）具备高发光效率、广泛可调的能带结构，近年来引起了极大的关注，并且取得了显著进展。 与过渡金属二硫化物不同，二维卤素钙钛矿是一种有机—无机杂化材料，其半导体特性主要由无机金属卤素八面体层主导，相邻的无机层之间通过有机配体形成较大间距，弱化了层间耦合，并在任意厚度的卤素钙钛矿中都保留了直接带隙的特性。此外，有机配体作为分子尺度的封装层，减少了金属卤素八面体与环境中水分和氧气之间的相互作用，从而导致其具有优于三维卤素钙钛矿的环境稳定性。 二维铅基钙钛矿在光电设备中常被用作活性层或钝化层，其中二维钙钛矿激光器的研究也逐渐受到重视。目前已实现机械剥离的二维铅基钙钛矿（n>1）在可见光区域的无外加谐振腔的光泵浦激光。然而，在没有外加共振腔的二维铅基钙钛矿（n=1）中却很难表现出激光现象。目前仅在块状晶体中或是借助外部腔体条件下，才可以观察到二维铅基钙钛矿（n=1）的激光特性，造成这一结果的原因被认为是高俄歇复合以及强电声耦合。 相较于二维铅基钙钛矿，二维锡基钙钛矿作为一种非铅钙钛矿材料，在许多方面呈现出独特的优势，例如其表现出的较小光学带隙，较小的载流子有效质量，以及与铅基钙钛矿相比毒性较小的特点，这为其赋予了重要的研究价值。然而，目前的二维锡基钙钛矿的制备方法，在准确控制n值以及合成纯相的RP锡基钙钛矿上仍面临一定的挑战。除此之外，对二维锡基钙钛矿的光电性能也缺乏较为深入的研究。 针对这一难题，西湖大学工学院师恩政团队和合作者通过调控溶剂的极性，可控地合成了一系列高纯度的二维RP相锡基钙钛矿单晶，包括(BA)2MAn-1SnnI3n+1 (n=1~4), (PEA)2MAn-1SnnI3n+1 (n=1, 2), (2T)2MAn-1SnnI3n+1 (n=1, 2) 和(3T)2MAn-1SnnI3n+1 (n=1, 2)，其中BA, PEA, 2T和3T是四种不同的有机配体。凭借其优异的光致发光特性，在BA基二维锡基钙钛矿中成功实现了从红色到近红外波长的可调激光发射。此外，通过采用共轭有机配体代替直链烷烃有机配体，抑制了二维锡基钙钛矿（n=1）的低温相变，成功实现了二维锡基钙钛矿（n=1）的光泵浦激光。相比之下，迄今还没有相同结构的二维铅基钙钛矿（n=1）的激光报道。在稳定性方面，二维锡基钙钛矿激光器即使在室温（300 K）下也能保持出色的稳定性。相关研究工作以“Phase-pure 2D tin halide perovskite thin flakes for stable lasing”为题发表于Science Advances。 图1 不同量子阱厚度(n)的二维锡基钙钛矿的相纯度 图2 不同量子阱厚度(n)的二维基钙钛矿的激光特性和二维钙钛矿(n=1)的低温相变 图3 共轭配体工程抑制二维锡基钙钛矿(n=1)的相变和二维锡基钙钛矿(n=1)的激光特性 图4 二维锡基钙钛矿的稳定性和室温激光特性 本工作第一作者为李亚辉（西湖大学博士研究生）、周鸿志（浙江大学国际科创中心博士后）和夏明（西湖大学博士研究生），通讯作者为西湖大学工学院师恩政和浙江大学国际科创中心朱海明；本工作得到了西湖大学未来产业研究中心、西湖大学物质科学及分子科学实验平台、国家自然科学基金的支持。
